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南昌大學(xué)-鄧強(qiáng)老師課題組

發(fā)布時間：2024-12-31

第一作者：鄧強(qiáng)

通訊作者：鄧強(qiáng)

文章名稱：《Switching between Hydrogenative Hydrogenolysis and Rearrangement of Furfurals via Hydrogen Pressure-Driven Acid-Base Transformation over Br-Pt Pairs》

影響因子：11.3

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/epdf/10.1021/acscatal.4c02531

01老師簡介

鄧強(qiáng)老師是南昌大學(xué)副教授，江西省杰青、雙千、青年學(xué)科帶頭人，主持國家自然科學(xué)基金面上、地區(qū)、青年項目。以第一作者或通訊作者在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catal., Appl. Catal. B: Environ., Green Chem., ChemSusChem, J. Catal., ACS Sustain. Chem. Eng., AIChE J., Chem. Eng. Sci.等化學(xué)化工期刊發(fā)表論文48篇。主要研究方向為生物質(zhì)催化反應(yīng)工程、生物基精細(xì)化工品，生物基燃料。

02論文研究背景

通過加氫氫解反應(yīng)和加氫重排反應(yīng)將生物質(zhì)衍生的糠醛類化合物轉(zhuǎn)化為1,2-戊二醇和環(huán)戊酮，是合成可持續(xù)化學(xué)品的重要途徑。然而，該過程面臨著C=C鍵易氫化、選擇性差等挑戰(zhàn)。開發(fā)新型高效催化劑，實(shí)現(xiàn)可控加氫氫解和加氫重排反應(yīng)具有重要意義。

03論文摘要

糠醛的可控加氫解和重排生成多元醇和環(huán)戊酮是生物質(zhì)精細(xì)化工品合成的重要反應(yīng)。但過度加氫副反應(yīng)經(jīng)常影響產(chǎn)物的選擇性。我們制備了溴(Br)-改性的Pt納米顆粒，對不同氫氣壓力糠醛反應(yīng)表現(xiàn)出不同尋常的催化性能。在低（1.0 MPa）和高（6.0 MPa） H2條件下分別生成1,2-戊二醇和環(huán)戊酮。催化機(jī)理表明Br - Pt對不僅能加速羰基加氫和呋喃半加氫步驟，并作為堿性位點(diǎn)促進(jìn)二氫呋喃的氫解步驟。而較高的H2壓力會引發(fā)氫溢流，導(dǎo)致H+的形成提供Br?nsted酸位催化呋喃醇重排步驟，從而產(chǎn)生環(huán)戊酮。此外，H2壓力控制的反應(yīng)路線對其他糠醛（如5-甲基糠醛和5-羥甲基糠醛）具有普適性。