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中國科學技術大學 — 張穎老師課題組

發(fā)布時間：2025-03-10

第一作者：陳澤民

通訊作者：張穎

文章名稱：《Synergize Strong and Reactive Metal-Support Interactions to Construct Sub-2?nm Metal Phosphide Cluster for Enhanced Selective Hydrogenation Activities》

影響因子：16.1

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202413788

01老師簡介

張穎老師是中國科學技術大學副教授，博士生導師；安徽省杰出青年科學基金獲得者。1998年天津大學學士，2001年中科院過程工程研究所碩士，2005年美國康涅狄格大學（University of Connecticut）博士；美國雪弗龍（Chevron）公司工業(yè)博士后，威斯康辛麥迪遜大學訪問學者。主要從事生物質及其衍生物的定向轉化以及高效穩(wěn)定先進催化體系的構建。在Angwandte Chemie International Edition，Advanced Materials, Applied Catalysis B, ACS Catalysis, Green Chemistry，CEJ，IECR 等期刊發(fā)表論文70余篇；主持十余項國家及省部級基金和研發(fā)類項目。

02論文研究背景

強金屬-載體相互作用（SMSI）對于穩(wěn)定 2 納米以下的金屬位點（如金屬單原子（M1）或金屬簇（Mn））至關重要。然而，進一步優(yōu)化 3 納米以下金屬位點，以打破因過度相互作用而導致的活性-穩(wěn)定性權衡，仍然是一項重大挑戰(zhàn)。

03論文亮點/摘要

本文首次提出將 SMSI 與反應性金屬-載體相互作用 (RMSI) 協(xié)同作用來克服上述挑戰(zhàn)。綜合表征證實，SMSI 能穩(wěn)定金屬在亞 2 納米范圍內，并調節(jié) Ni1 可控聚集到 Nin 位點。同時，RMSI 通過充分激活載體中的 P 來調節(jié) Nin，并最終生成亞 2 納米的金屬磷化物 Ni2P簇（Ni2Pn）。金屬與載體之間的協(xié)同作用引發(fā)了Ni2Pn的自適應配位和電子結構優(yōu)化，從而實現(xiàn)了理想的底物吸附-解吸動力學。因此，Ni2Pn 在對氯硝基苯和炔醇的選擇性氫化方面的活性大大提高。目標產(chǎn)物的形成率分別是 Ni1 和 Nin 位點的 20.2 倍和 3.0 倍。這項工作可能會為金屬-載體相互作用開辟一個新方向，并促進 3 納米以下活性位點的創(chuàng)新和應用。